石墨烯因为具有二维平面几何特征和共同的电子行为被广泛用于电化学储能研讨范畴，改善比如超级电容器、锂离子电池的输出功用和进步氧复原进程(ORR)电催化活性。现在文献中很多试验成果报导也证明了石墨烯对不同储能范畴场合的效果。一同，研讨者们也进行了很多的理论核算，从原子和电子的层次对石墨烯的效果机制进行解说。小编将带领咱们一同，了解现在石墨烯在电化学进程中的理论核算成果，以超级电容器、锂离子电池和ORR进程为典型代表，学习重要定论，加深对石墨烯功用的了解，也为新式石墨烯基电化学储能器材供给研讨思路。

　　从电化学视点来讲，石墨烯在储能器材中所起的效果首要有四种：一种是石墨烯不参加电化学反响，仅仅经过与电解液构成双电层效果来存储电荷，进步电容效果，这种状况首要呈现在超级电容器中；另一种则是与活性物质发生电化学反响，经过电子搬运而发生法拉第电流，并为电化学反响的生成物供给存储场所，如锂离子电池等，或许尽管不发生电化学反响，可是能够经过与生成物彼此效果而将其固定，相同供给存储场所，如锂硫电池；一同，石墨烯还能够为电化学反响供给催化效果，下降电化学反响所需的能量势垒,如ORR等；还有一种则是运用本身导电性进步电极的电导率，下降充放电进程中的欧姆电阻。本文首要环绕前面三种效果打开。

　　石墨烯在储能体系中的电化学行为与其电子结构休戚相关。正确认识其电子结构将是更好运用石墨烯资料的有用条件，而且也能够为详细运用范畴中石墨烯资料的电子结构调整供给辅导思路。

　　石墨烯归于由双原子基点组成的三角布拉维点阵。因为相邻的两个碳原子方位不同等，石墨烯晶格能够分为两个亚点阵，每个亚点阵都是三角布拉维格子。相邻两个C原子的距离为0.142nm,键角为120°，与分子苯中的数值相同。平面内部C原子经过三个σ彼此相连，在笔直平面上碳原子的pz轨迹构成离域的π键。图1给出了石墨烯的结构示意图。

　　布里渊区的三个高对称点是Τ,K和M,分别是六边形的中心、角和边的中心，见图1（2）。

　　石墨烯的能带结构十分特别，在倒易空间的K/K’处呈现线性色散，即此处邻近石墨烯电子能量线性改变，一同此处电子态密度为零。完好石墨烯的费米能级与Dirac点重合，在费米能级邻近成键的π态和反键的π*态两层简并。

　　在石墨烯实践制备进程中，往往难以得到完好的石墨烯，总是存在各种缺点。一同为了改善石墨烯的电子结构，赋予其不同的化学功用，研讨者也会对石墨烯晶格进行调整，引进部分缺点或异原子。石墨烯上常见的缺点为Stone-Wales(SW)缺点、单空位(V1)缺点、双空位(V2)缺点和多原子缺点，一同还会存在一维线形缺点和晶界引起的缺点等。

　　存在SW缺点的石墨烯并没有丢掉C原子，仅仅将某个C—C键旋转了90°，相邻的四个六边形变成两个五边形和两个七边形，所以此类缺点也常称为55-77缺点。该缺点的构成能十分高，缺点方位相对固定。

　　当石墨烯失掉一个C原子后，会呈现一个空位，发生V1缺点。因为C原子的缺失，石墨烯上会呈现三个具有未饱满悬挂键的C原子，此刻石墨烯发生Jahn-Teller形变，其间两个C原子彼此接近构成五边形，只留下一个悬挂键。然后呈现一个5元环和一个9元环。该缺点的构成能也十分高，可是其搬迁能垒较低，在较低温度下就能够在石墨烯外表发生搬迁。

　　当两个相邻的碳原子除掉后,石墨烯上会呈现V2缺点。此刻石墨烯上的4个6元环会变成两个5元环和一个8元环，即585-V2。该缺点的构成能与单空位适当。

　　除了点缺点之外，石墨烯内部还存在一维的线缺点。一种是将不同取向的石墨烯微晶分隔的晶界，一般由5元环、8元环组成。还有一种则是石墨烯的边际。因为具有悬挂键，边际结构式一般为armchair和zigzga取向。可是当这两种边际有碳原子丢掉时，边际的六元环中心会发生五元环和七元环。

　　N原子常常引进到石墨烯内部来调控其电子结构。N掺杂石墨烯能够经过含N前驱体对石墨烯或许氧化石墨烯后处理得到缺点点的存在会削减N掺杂的构成能，所以N在缺点石墨烯的掺杂比完好石墨烯简单，在N掺杂之前有意引进缺点会进步掺杂效果。关于完好石墨烯，因为N原子之间存在排斥力，N原子掺杂方位散布比较涣散，可是当存在缺点时，因为缺点与N之间的招引力，缺点邻近区域N的散布将会十分会集。

　　B原子也常常引进石墨烯来调整其电子结构。因为B比C短少一个电子，掺B之后石墨烯费米能级向低能级方向移动，与Dirac点不再重合。此外，S、P等原子也用来掺杂改善石墨烯的电子结构。

　　图2给出了SW缺点、V1和V2缺点的详细结构。图3为完好石墨烯、585-V2石墨烯、SW缺点石墨烯和石墨化N石墨烯的电子能带图。

　　图3不同类型石墨烯能带结构：(a)完好石墨烯；(b)585-V2缺点；(c)S-W缺点；(d)N石墨烯

　　下面依据石墨烯在储能器材中所起的不同效果，分别从超级电容器、锂离子电池和ORR进程对现在的理论研讨进展进行评论。

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